1941年，张其昀当选教育部首批部聘教授并兼任中国地理学会总干事。1943年，张其昀受美国国务院之邀赴哈佛大学从事研究及讲学。1945年，抗战胜利后，张其昀回国任浙江大学文学院院长。

早在抗战时期张其昀就经同乡陈布雷引荐，结识了同样是浙江老乡的蒋介石。蒋介石对张其昀欣赏有加。1947年，张其昀当选“国大”代表，此举可视为是蒋介石向张其昀伸出的橄榄枝。1948年11月，陈布雷自杀后，其角色实际上已经由张其昀来替补了。1949年夏，应蒋介石邀请，张其昀经广州转赴台湾，从而结束了他在大陆的生活。

张其昀赴台后历任“中国国民党总裁办公室”秘书组主任、“革命实践研究院”院务委员、“中央改造委员会”委员兼秘书长、“国防研究院”主任、国民党“中央党部”宣传部长、台湾地区领导人办公室资政、国民党中央执行会常务委员等职，位高权重。尽管如此，张其昀仍不失书生本色，他本人被尊为是台湾的“文化之父”“教育之父”“博士之父”，他先后主持建立了“南海学园”，恢复了“中央图书馆”，设立了“国立历史博物馆”“科学馆”“艺术馆”“教育资料馆”；创办了“中国文化研究所”“国立艺术专科学校”“中国文化学院”(后改名为“中国文化大学”)。此外，张其昀在台湾还创办了中国新闻出版公司、中华文化出版事业委员会，发起创办了《学术季刊》等多种学术期刊以及“中国历史学会”等学术组织，为台湾地区的文化、教育以及学术事业做出了巨大的贡献。

1985年8月26日，张其昀病逝台北，享年85岁。

关于张其昀的出生年份，亦有1900年一说。

推动浙江大学史地系的建立，并主持编纂《遵义新志》

1936年应竺可桢之邀，张其昀到浙大创办史地系，在史地系任教并担任系主任14年。

浙大史地系的特点，是把国内一般大学分别设立的历史系与地理系综合成为一个系。为此，张其昀在《我与浙大史地系》一文中明确指出：“法国地理学家白吕纳曾说：‘二十世纪学术上最大的贡献是史学精神与地学精神的综合。’盖一为时间的演变原则，一为空间的分布原则，浙大史地学系创立的宗旨在此。”浙大史地系不仅包括文学院史地系与师范学院史地系，还创立了其他大学所无的史地研究所与史地教育研究室。浙大史地系在遵义时期，不仅培养了大批史学与地学学士，还培养了不少硕士，在史地教育、教学和科研上都居全国领先的地位。

遵义旧有《遵义府志》，偏重于地方史料。1940年始，浙大史地研究所各组导师及研究生对遵义地质、地形、气候、土壤、人口、聚落、土地利用、产业、交通、民族、史迹等方面作了详尽的实地考察、调查研究，以几年努力，编纂成地学著作《遵义新志》一书。这是一部用科学方法编写的地方志，全书约十七万字，并附测绘地图二十二幅，这对当地工农业的开发，具有重大现实意义。《遵义新志》中关于遵义农业改良的若干结论，如土地利用、产业与资源等章，更是成为了遵义地方建设的重要依据，对遵义地区的经济开发具有长远的参考价值。鉴于其重大的学术价值和历史文献价值，遵义市地方志办公室于上世纪80年代又将《遵义新志》进行了重新印刷。

与老师竺可桢共同保钓

竺可桢在常年的教育生涯中，培养了一批地理学、气象学的青年才俊，其中就包括张其昀、沙学浚等人。

1966年，联合国亚洲及远东经济委员会成立了“联合探勘探勘亚洲近海地区矿物资源合作委员会”。经过长期勘测及研究，该会于1968年发布研究报告，称在琉球群岛、台湾至日本本土间的大陆礁层边缘地带，黄海及渤海，都可能蕴藏有丰富的石油资源。这一消息震动日本，日本立即采取行动，企图将钓鱼岛攫为已有。日本的行动引起中国有识之士的警觉。

1969年11月11日，竺可桢致函国务院总理周恩来：“我们目前虽忙于开发大陆的石油，无暇顾海上资源，但不能不为长远着想。”建议：“似乎此时我们应作一消息，声明钓鱼岛地区油田开采权应属于我所有，以为日后有必要时作为外交部正式抗议地步。”

1970年9月，日本发表“尖阁列岛主权及大陆礁层资源开发主权之主张”，妄称“钓鱼岛海域属于日本”。

1972年，张其昀为历史学家杨仲揆的专著《中国·琉球·钓鱼台》一书做序，引用了一则历史典故：1928年国民革命军北伐之际，日本侵略者制造济南惨案。日本政治家币原喜重郎在大阪演说，指出“新时代之外交政策，在于经济上之合作与繁荣，而非土地之占领与扩张”。但日本少壮派军人一意孤行，于1931年制造了“九一八事变”。当日本一些民众欢庆时，币原却说“日本吞下一个炸弹”。张其昀借此指出，“世变沧桑，曷胜感慨。前事不忘，后世之师”，他警告日本军国主义死灰复燃，窃占中国的固有领土钓鱼岛，等于“日本又吞下了一个炸弹”，将再次坑害日本人民。

张其昀与恩师竺可桢，在海峡两岸不约而同地上书著文，捍卫国家领土主权。在竺可桢等人的努力下，1972年10月，新出版的《中华人民共和国地图集》明确将钓鱼岛海域划入中国版图，并用大字标出。

1972年后，台湾地区出版的地图也明确标出钓鱼岛不属于琉球群岛，而属于台湾省宜兰县。这一系列行动对于维护钓鱼台列岛属于中国的一部分意义深远。

张氏治学的特点是经世致用，古为今用。他大的治学范围虽不出史地，而具体的课题面则十分广泛，现实生活中任何一个问题，都可能引发他的思考，进而写成文章、著作。他一生中写就的著作文章，都是结合现实需要而写的。经世思想的本质是为国家所用、为政府所用、为民族所用。个人只有在为国家、政府、民族集体所用中，才能体现出个人的人生价值，这是中国的国家主义特色。

张氏治学是从治浙东学派开始的。张氏之重乡献精神，源于其父亲。其父张兆林生平最留意于宋以后宁波地方志，家中藏书也多乡献。1928年，他入中央大学任教后写的文章，便是《宋代四明之学风》。《宋代四明之学风》是一篇长文章，全文分六章，实际上是一小册子。这六章是：遗传与学风之关系、环境与学风之关系、时势与学风之关系、学业上之成就、社会上之成就、政治上之成就。他将浙东学术精神概括为五点：求一乐学，求仁一宽厚，守礼一自爱，守义一廉洁，信实一致用。这篇文章，可能是最早研究浙东学派的文章稍后，陈训慈

史地兼治，1949年以前，张氏兼治史，地，而尤以地理学为主，张乐受法国学者白吕纳